Метод статистической регуляризации для восстановления

Метод статистической регуляризации для восстановления спектров…
С.В. БЕЛЯЕВ, А.А. КОККАНЕН, Т.В. ЛОНКИНА, Е.М. ЩЕРБАКОВ
Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ»
МЕТОД СТАТИСТИЧЕСКОЙ РЕГУЛЯРИЗАЦИИ ДЛЯ ВОССТАНОВЛЕНИЯ СПЕКТРОВ
ВРЕМЕНИ ЖИЗНИ ПОЗИТРОНОВ В ПОЛИМЕРАХ
В полимерах и биологических тканях спектр времени жизни позитронов содержит больше трех экспоненциальных компонент и значения времен жизни могут достигать нескольких наносекунд. Применение нелинейного метода
наименьших квадратов для обработки спектров времени жизни позитронов требует корректного учета приборной функции спектрометра. В настоящей работе предложено использовать метод статистической регуляризации для учета влияния приборной функции спектрометра.
Многие десятилетия ученые бьются над созданием специальных веществ, материалов и конструкций, предназначенных для использования в контакте с тканями живого организма. Интерес к
этой области науки, в первую очередь, продиктован сугубо практическими обстоятельствами. Дело в том, что существующие материалы для трансплантации не в полной мере решают проблему
их отторжения живым организмом. В настоящее время синтезируются и испытываются новые
биосовместимые полимеры [1], которые в отличие от полимерных материалов для других областей применения, наряду с обычными свойствами этих соединений как высокомолекулярных веществ, должны обладать и требуемой для их конкретного применения физиологической активностью.
Важнейшей характеристикой полимеров является свободный объем, который влияет на их
физико-химические свойства, являясь при этом сложным физическим объектом, который можно
охарактеризовать размером и распределением по размерам. Попытка охарактеризовать свободный объем выразилась в развитии различных аналитических физических методов, которые часто
определяют одним словом – «зонд». Общая характеристика всех этих методов – поведение «зонда» в полимере и наблюдение за их поведением, которое чувствительно к размерам свободного
объема и позволяет получить информацию о его структуре. Наиболее используемые экспериментальные методы определения свободного объема – обращенная газовая хроматография, метод
129
Хе-ЯМР и метод аннигиляции позитронов.
Наименьший из перечисленных «зондов» – атом орто-позитрония (водородоподобный
атом), связанная электрон-позитронная пара с размером порядка 1 Å. Отличительной особенностью атома позитрония от атома водорода как химического элемента является то, что он имеет
специфические реакции: pick-off аннигиляция, ингибирование образование атома позитрония и
тушение. Получение количественных данных об энергии и импульсе аннигилирующей в веществе
электрон-позитронной пары, а также времени жизни медленных позитронов открыло доступ к
уникальной информации об электронной структуре вещества и становлению нового ядернофизического метода – позитронной диагностики вещества [2].
Измерение времени жизни позитронов является типичным для гамма-спектроскопии примером задачи. Для получения временной информации необходимо измерить распределение временных интервалов между двумя коррелированными по времени событиями: ядерным гамма-квантом,
вылетающим из радиоактивного изотопа 22 N или 44 Ti практически одновременно с позитроном
(сигнал "старт"), и аннигиляционным гамма-квантом, который характеризует момент "гибели" позитрона (сигнал "стоп").
Процесс измерения времени жизни медленных позитронов можно описать математической
моделью, в которой функция S  (T1, T2 ) – является функцией, характеризующей время между
аннигиляционным и ядерным гамма-квантами, а f1 и f 2 функции временного "размытия" сигналов в "стартовом" и "стоповом" каналах. Из физики задачи очевидно, что T1  T2 и t1  t2 . При
таком представлении экспериментально наблюдаемый спектр времени жизни позитронов
N (t ) можно записать в виде:
N (t )  c(t1  t2 )  dT1T2 f1 (t1  1  T1 ) f 2 (t2  2  T2 ) S (T1 , T2 )(T2  T1 )  B ,
(1)
где t  t1  t2 , (t ) – единичная функция, с – константа, учитывающая геометрию эксперимента и
активность источника, B – фон случайных совпадений.
Если гамма-кванты испускаются одновременно, т.е. S (T1,T2 )   (T1,T2 ) , а T1  T2  t , то
N (t ) описывает приборную функцию установки R(t ) :
ISBN 978-5-7262-1280-7. НАУЧНАЯ СЕССИЯ НИЯУ МИФИ-2010. Том I
1
Метод статистической регуляризации для восстановления спектров…

f ( x) f 2 (t
 1
R(t )  c(t )  
 T0  x)dx  B ,
(2)
где  x  f1 (t1  1  T1 ) ; T0  2  1 .
При аннигиляции позитронов в веществе время их жизни будет зависеть от процесса аннигиляции позитронов и функция S  (T1, T2 ) в модели (1) будет представлять собой сумму экспонент:
S  (T1 , T2 )   j 1 I j exp( j (T2  T1 )) ,
n
(3)
где  j и I j – скорость и интенсивность j-го канала аннигиляции, а n – количество таких каналов.
В случае использования идеальных детекторов для регистрации ядерного и аннигиляционного гамма-квантов ( f1 и f 2 – дельта функции) из выражения (1) и (3) легко получить, что:
N (t )  c(t ) j 1 I j exp( j t ) B .
n
(4)
Из приведенных выше рассмотрений ясно, что существование различий в регистрации ядерного и аннигиляционного гамма-квантов детекторами спектрометра времени жизни, т.е. различия
в виде и значениях функций f1 и f 2 , будут приводить к искажению временной информации в
спектре времени жизни позитронов.
В спектрометрах с "быстро-медленной" схемой измерения задержанных совпадений добиться того, чтобы функции f1 и f 2 имели один и тот же вид, представляется затруднительным. В тоже время использование метода позитронной аннигиляции для исследования электронной структуры биосовместимых полимеров требует увеличения точности в определении  j , I j , n , что особенно важно при увеличении скорости набора экспериментальных спектров на порядки. Отказ от
медленного канала отбора событий и внедрение цифровых технологий для определения функций
f1 и f 2 может решить проблему увеличения скорости набора экспериментальных спектров времени жизни позитронов [3], однако применение программы POSITONFIT [4] для определения  j и
I j и n в полимерах, где n больше трех, не позволяет получить физически значимые результаты. В
настоящей работе предложено использовать метод статистической регуляризации для учета приборной функции спектрометра времени жизни позитронов.
Выражение (4) записывается в виде:
f j  i 1 k ji i   j ;
n
j  1,2,..., m,
(5)
где  j – ошибки измерения величин f j .
Поиск искомой функции i сводится к нахождению апостериорной вероятности Р(φ|f ) при
неком значении параметра регуляризации  с учетом гладкости функции к виду:
P( ( f , )  P() P( f )   P() P( f ) d   C1 exp 1 2(,[ B  ])  (b , )  C2 , (6)
где B  K WK ; b  K Wf ; Wij  ij s 2j ; ij  1 , если j = i;  – матрица характеризующая степень
гладкости искомого решения, и K – ядро интегрального уравнения. Тогда математическое ожидание по этому ансамблю является восстановленной функцией φ(х):
(7)
    P( f , )d   [ B  ]1b
дисперсия по тому же ансамблю определяет квадрат ошибки восстановления:
i2    (i   i ) d   [ B  ]1 ii ,
2
(8)
s j – среднеквадратичная ошибка измерения компонента правой части уравнения, а  – параметр
регуляризации.
Для нахождения решения была написана программа на языке Фортран. Для проверки работы
алгоритма и его программной реализации ядро интегрального уравнения задавалось в виде:
  t  t0  2 
1
(9)
(t ) 
exp  
 ,

    
где   1 и t0  1000 , x  0,175 и числом точек в спектре N = 512.
ISBN 978-5-7262-1280-7. НАУЧНАЯ СЕССИЯ НИЯУ МИФИ-2010. Том I
2
Метод статистической регуляризации для восстановления спектров…
С помощью программы RESOLUTION [4] вычислялся интеграл свертки приборной функции
с функцией:
4
5
 6 t  10e 106 t  4e 310
 7 t  e 107 t .
f (t )  103 e 10 t  102 e 10 t  40e 310
(10)
Статистическая ошибка в каждой точке модельного спектра распределена по нормальному
закону и разыгрывалась с помощью генератора случайных чисел.
Как уже отмечалось, в силу сильной корреляции параметров задача определения значений
времен жизни позитронов с помощью программы POSITONFIT становится неустойчивой уже при
n = 4.
Этот факт стал первопричиной поиска новых подходов к проблеме обработки спектров,
представляющими собой суперпозицию функций одной и той же формы, но различной длительности. В математическом смысле такая процедура эквивалентна вычислению представления спектра
N (t ) в функциональном пространстве, охватываемом системой базисных функций
 f (t, s); s  R , зависящих только от произведения аргументов, т.е. f (t , s)  f (ts) , причем областью спектра служит только неотрицательная часть вещественной оси R :
N (t )  
R
g ( s) f (ts)ds, t  R .
(11)
Согласно классическому способу спектр g ( s ) вычисляется путем нахождения обратного интегрального преобразования с взаимным ядром (ts) , для чего используется функциональное
уравнение, которое связывает преобразования Мелина двух рассматриваемых ядер [5]:
(12)
 f (t )t1 dt  () d  1 .
R
R
Метод громоздкий и неэффективный. Другой подход к разложению спектра на составляющие одинаковой формы заключается в переходе от интегрального уравнения (11) к уравнению
свертки:
(13)
N ()  G()  F ()   G() F (  )d  .
R
Сравнение аргументов ядер в выражениях (11) и (13) показывает, что требуемое преобразование переменных представляет собой изоморфизм от мультипликативной группы R к аддитивной группе R, выполняемый посредством логарифмической фунции. Нелинейная замена переменных t и s на  и  (   logr t и   log r s ) и умножение обеих частей выражения (11) на t  r s
переводит уравнение (11) в уравнение свертки [3]:
(14)
r  n(r  )  G()  F ()   g (r  )ln(r )r  f (r  )d  .
R
Если известен спектр N (t ) и базисное ядро f (t ) , то спектр g ( s ) , фигурирующий в уравнении (11), можно получить в виде:
g (r  )  G ()   1  r  n(r  )  ln(r )r  f (r  ) ,
(15)
где    – оператор преобразования Фурье.
Рассмотренный способ решения интегральных уравнений вида (11) развивает и обобщает
метод предложенный Гарднером [6] для анализа спектров времени жизни позитронов. Наиболее
экономичный способ вычисления спектра g (r  ) заключается в реализации (15) как операции обращения свертки рассматриваемых двух функций, выполняемой методом быстрого преобразования Фурье. Процесс обращения свертки подчеркивает высокочастотные составляющие данных,
следовательно, и сопровождающие шумы. Даже при отсутствии шумов в исходных данных шумами сопровождается сам процесс обработки. Для подавления шумов мы использовали фильтр
()  e
де:

2
 2d
типа, где  d – параметр фильтра, и выражение (15) можно записать в следующем виg (e  x )   1 () e x n(e x )  e x exp(e x ) .
(16)
Использование такого фильтра изменит форму "пика" в спектре g ( )  на гаусс. Ширина
пика и уровень шумов в спектре g ( )  зависят от выбранного значения
ISBN 978-5-7262-1280-7. НАУЧНАЯ СЕССИЯ НИЯУ МИФИ-2010. Том I
параметра фильтра.
3
Метод статистической регуляризации для восстановления спектров…
На рис. 1 приведена зависимость g ( )  от  интеграла свертки приборной функции (9) с
4
функцией f (t )  e 10 t .
Рис. 1. Зависимость спектра g ( )  от  интеграла свертки приборной функции (9) с функцией
4
f (t )  e 10 t . Число точек в исходном спектре 512, значение параметра фильтра µ d = 1
Используя программную реализацию метода статистической регуляризации, был произведен учет приборной функции (9) и на рис. 2 приведена зависимость g ( )  от (t ) для
4
f (t )  e 10 t .
4
Рис. 2. Зависимость спектра g ( )  от (t ) для f (t )  e 10 t .
Число точек в исходном спектре 512, значение параметра фильтра µd = 1
На рис. 3 приведена зависимость g ( )  от  интеграла свертки приборной функции (9) с
функцией (10) после учета приборной функции методом статистической регуляризации.
ISBN 978-5-7262-1280-7. НАУЧНАЯ СЕССИЯ НИЯУ МИФИ-2010. Том I
4
Метод статистической регуляризации для восстановления спектров…
Рис.3. Зависимость спектра g ( )  от  интеграла свертки приборной функции (9) с функцией (10) после
учета приборной функции методом статистической регуляризации. Число точек в исходном спектре 512
и значение µd параметра фильтра равно 1
Как легко видеть из приведенного спектра, наблюдается хорошее согласие с математической
моделью даже при выборе значения значение  d параметра фильтра равного единице.
Работа выполнена в рамках государственного контракта № П1205 ФЦП «Научные и научнопедагогические кадры инновационной России» на 2009 – 2010 годы.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1.
2.
3.
4.
5.
6.
Суздалев И.П., Суздалев П.И. // Успехи химии. 2006. Т. 75. № 8. С. 715.
Гольданский В.И. Физическая химия позитрона и позитрония. М.: Наука, 1968.
Djourelov N., Charvin N., Bas C. et al. // NIM. B. 2007. V. 264. P. 165.
Kirkegaard P., Eldrup M. // Comp. Phys. Com. 1972. V. 3. P. 240.
Sneddon I. Fourier Transforms. New York, 1951
Gardner D., Gardner J., Meinke W.W. // J. Chem. Phys. 1959. V. 31. P. 978.
ISBN 978-5-7262-1280-7. НАУЧНАЯ СЕССИЯ НИЯУ МИФИ-2010. Том I
5