Производство медицинских радиоизотопов Sr-82 и Tl-201 на новом протонном ускорителе ПИЯФ. План-проект. . Радионуклиды Sr-82 (генератора Rb-82) и Tl-201 используются в медицинской практике для исследования методом позитронной эмиссионной томографии (PET) деятельности сердца, кровеносных сосудов, в том числе сосудов головного мозга, а также при диагностике онкологических заболеваний. Это связано с тем, что в биологическом отношении гидратированные ионы Rb+ и Tl+ близки к ионам К+, играющим важную роль в метаболических процессах. Кроме того, при применении Rb-82 и Tl-201 получаются минимальные по сравнению с большинством других радиоизотопов дозовые нагрузки и достигаются более достоверные результаты диагностики. • Наиболее перспективными для получения на протонном циклотроне с энергией протонов от 30 до 80 МэВ медицинских радионуклидов Sr-82 и Tl-201 считаются мишени из Rb и Tl (обогащённые изотопами Rb-85 и Tl-203 , что лучше, или рубидий и таллий природного изотопного состава) Список нуклидов, образующихся при облучении протонами с энергией 30—80 МэВ естественной смеси изотопов Rb. Sr A Т1/2 Rb Вид распада Т1/2 Вид распада Kr Т1/2 80 81 1,8ч 22мин. ε β+ 30с *30,3мин. 4,6ч β+ ИП ε, β+ Стаб. *13,с 2,3∙105л. 82 25,3дн. ε ИП ε, β+ Стаб. 83 *5с ИП ε, β+ *6,3ч 1,23мин. 86,2дн. ε *1.83ч Стаб. *20,5мин. 32,8дн. Стаб.(72%) ИП ε, β+ Стаб. *1мин. 18,7дн. Стаб.(30%) ИП ε β -, нет γ 32ч 84 Стаб. 85 *67,7мин. 64,9дн. Стаб. ИП β- *2,8ч стаб ε, нет γ 86 87 Вид распада ИП, ε ИП *4,8ч 10,75л. Стаб. ИП β- 76мин. β- Таблица 2. Список нуклидов, образующихся при облучении протонами с энергией 30—80 МэВ естественной смеси изотопов Tl (203 и205) [6]. Pb A Т1/2 Tl 198 2,4ч ε *1,8ч 5,3ч Вид распада ε ε, β+ 199 *12мин. 1,5ч 7,42ч ε 200 21,5ч ε, β+ ε, β+ ε 26,1ч ε, β+ *46мин. Стаб. Стаб. 201 *61с ИП ε, β+ 73,1ч ε, β+ Стаб. *ε,ИП ε, нет γ ИП ε ИП 12,23дн. ε Стаб. ε, нет γ Стаб.(70%) 9,4ч 202 205 3,62ч 5,25∙104л *6,2с 51,9ч *67,2мин. Стаб. 1,5∙107лет 206 Стаб. 203 204 Вид распада Т1/2 Hg Стаб.(30%) 3,7лет *3,7мин. 4,7мин Т1/2 Стаб. 46,6дн. β -, нет γ β- Вид распада ИП β- Стаб. 5,2мин. β- *,15мин. β- Как показывает расчёт, путём манипулирования временными выдержками можно с минимальными потерями (не более 15-20%) получить конечный продукт Sr-82 с содержанием радиоизотопных примесей менее 1%. Ситуация с таллием-201 гораздо сложнее из-за близких времён распада сопутствующих изотопов. В этом случае для получения путём временных выдержек удовлетворяющего медицинским требованиям радиопрепарата придётся терять до ~ 60% Tl-201. Таблица 3. Дозовые нагрузки на организм пациента при использовании различных радионуклидов. Radionuclide Rb-81 Whole body radiation dose Rad/mCi 0.1 Rb-82 ~0.001 Tl-201 0.046 K-43 0.7 Cs-131 0.21 Cечение реакции 203Tl(p,3n) в зависимости от энергии протонов (расчёт). 203 Tl(p,xn) 204-x Pb 203 Pb 202 Pb 201 Pb 200 Pb 199 Pb 198 Pb (mbar) 1000 100 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 Ep (MeV) Сечение реакции 203Tl(p,xn)204-xPb (расчёт). 205 Tl(p,xn) 206-x Pb 205 Pb Pb 203 Pb 202 Pb 201 Pb 200 Pb 199 Pb 198 Pb 204 (mbar) 1000 100 10 20 30 40 50 60 70 Ep (MeV) 80 90 100 Сечение реакции 205Tl(p,xn) 206-xPb (расчёт). 110 85 Sr Sr 83 Sr 82 Sr 81 Sr 80 Sr http://www-nds.iaea.org/medportal/ (mbarn) 84 100 85 10 20 30 40 Rb(p,xn) 50 60 86-n 70 80 Sr 90 100 110 Ep (MeV) Функция возбуждения реакции 85Rb(p,4n)82Sr в зависимости от энергии протонов 85Rb(p,4n)82Sr Recommended cross sections and Yield calculated for thick 85Rb target. Y1 : physical yield, A1 : activity with fixed parameter irradiation (1 hour and 1 microA), A2 : saturation activity for 1 microA irradiation " Energy Y1 Sigma Yield MeV 40.0 50.0 60.0 70.0 80.0 GBq/C 1.37E-01 1.93E+00 4.35E+00 5.63E+00 6.52E+00 mb 31.6 146.7 78.9 41.4 30.2 A1 fixed A2 sat. act. GBq GBq/microA 4.93E-04 4.37E-01 6.94E-03 6.14E+00 1.56E-02 1.38E+01 2.02E-02 1.79E+01 2.35E-02 2.08E+01” 2,8Ci/d(50µA) Интегральный выход Sr-82 при полном поглощении в мишени протонного пучка; a,c,d,f,e – расчёт, b – эксперимент. В пересчёте на 50µА - 0,6 Ки/сутки Сечения реакции nat.Rb(p,xn)82Sr . MeV 30 35 40 45 50 55 Mbarn 0 6.4 74 108 92 59 60 70 80 40 29 23 Принимая во внимание совокупность всех данных по сечениям образования Sr – 82 и Tl-201 и взяв за основу значения, близкие к минимальным, можно рассчитывать на производительность установки при интенсивности протонов 50µА и толщине мишени 2-4 г/см2 , равную 0.6 -1 кюри в сутки Sr-82 и 0,5-0,7 кюри в сутки Tl-201, что сравнимо с зарубежными установками по производству этих радионуклидов. Стоимость 1 mCi ~100 US $; Проект экспериментальной установки по производству радиоизотопов Sr-82 и Tl-201 4 1 2 3 Рис. 6. Схема получения радионуклидов Sr-82 и Tl-201 на циклотроне ПИЯФ. 1.Циклотрон; 2. Узел облучения мишени (пневмопочта); 3. Приёмник пневмопочты ; 4.Свинцовый контейнер для временного хранения мишеней. Класс работ с открытыми источниками излучения Класс работ I II III Суммарная активность на рабочем месте для радионуклидов группы А. Для нуклидов гр. Б, В и Г эти значения надо умножить на 102, 103 и 105 Более 108 Бк от 105 до 108 Бк От 103 до 105 Бк Радионуклиды Sr-82 и Tl-201 относятся к группе Б, и проведение операций с этими радионуклидами в защитном боксе допускается в пределах до 10 кюри. . •Пневмопочта - 300 тыс.руб. •Работа по модернизации бокса (манипуляторы, приёмник пневмопочты и др.) – 500 тыс. руб. •Капитальный ремонт р/х пом. в к. ИРИС - 100т. руб. •Аналитическое оборудование (pH-метр, радиометр с коллиматором и пересчётным устройством для контроля процесса разделения, набор хроматограф.оборудования и др.) – 500 тыс. руб. •Рентгенфлуоресцентный спектрометр для определения содержания примесей стабильных нуклидов –1000т.руб. •Автономный спектрометрический тракт для радиоспектрометрического контроля –1500 тыс.руб. Итого: ~ 5-10 млн.руб. Примерный состав группы по получению радионуклидов : 1-2 человека для обслуживания облучения на циклотроне; 2 радиохимика (один из них – руководитель группы); 1 радиоинженер (полставки) для обслуживания инструментальной измерительной техники; 1 конструктор и 1-2 механика на стадии запуска Примечание: на подготовительном этапе зарплата участников работы - 25-40 тыс.руб/мес. Сравнение с масс-сепараторным методом (для стронция) 1. Чистота –размывание массовых пиков при токах выше 50100нА (см иллюстрацию) 2. Уровень активности в экспериментальном зале –пневмопочту можно или защитить или убрать. 3. Универсальности м-с. метода на самом деле нет. Энергиятолько 80МэВ. 4. Стоимость – несопоставима (ок. 2-х порядков!!) 5.Единственный плюс – несменяемая мишень, однако рано или поздно её тоже придётся менять, к тому же очень грязную 6. Производительность: сечение-3-4 раза; эффективность- в лучшем случае 5% (потенциал ионизации -5,7эВ и перезарядка на атомах рубидия, которого столько же) –коэфф.20, т.е. в 60 -100 раз меньше, и 10К/мес. превращаются в 100-120мКи/мес. I < 1nA 80 81 82 83 84 85 A I >100nA 80 81 82 83 A 84 85 100 221Fr Cs Эффективность Rb K 10-1 Na 10-2 In 10-3 4 5 Потенциал ионизации (эВ) Al 6