ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ЭФФЕКТА МЕССБАУЭРА В ГЕОМЕТРИИ РАССЕЯНИЯ

Лекция 9
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ
ЭФФЕКТА МЕССБАУЭРА В ГЕОМЕТРИИ
РАССЕЯНИЯ
Эффект Мессбауэра (ядерный -резонанс) заключается в том, что
гамма-спектры испускания и поглощения некоторых ядер при определенных условиях содержат интенсивные не смещенные вследствие отдачи и неуширенные в результате теплового движения линии. Гаммакванты, испущенные ядрами источника, в условиях эффекта Мессбауэра
могут с высокой вероятностью поглощаться идентичными ядрами в рассеивателе (мишени), переводя их в возбужденное состояние. Распад возбужденного состояния обычно происходит путем испускания гаммакванта (резонансное рассеяние) или электрона внутренней конверсии и
сопровождающих его излучений (рентгеновских квантов, ожеэлектронов).
1. ОСОБЕННОСТИ МЕССБАУЭРОВСКОЙ
СПЕКТРОСКОПИИ РАССЕЯННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ
Классическая схема измерений для изучения эффекта Мессбауэра в
геометрии рассеяния представлена на рис. 1. Излучение источника, содержащее как резонансные, так и нерезонансные -кванты, падает на
мишень, где происходит ряд процессов рассеяния, в результате которых
могут появляться либо -кванты, либо электроны и сопровождающее их
характеристическое рентгеновское излучение.
О
К
V (t ) 
И
*
Д
Рис. 1. Схема измерений для исследования эффекта Мессбауэра
в геометрии рассеяния: И – источник; О – образец (мишень);
Д – детектор; К – коллиматор
94
Регистрируемая традиционными детекторами интенсивность I рассеянного или вторичного излучения несет информацию о резонансном
взаимодействии на фоне нерезонансных процессов с вполне определенным соотношением сигнал/шум. Для измерения фона в таком эксперименте достаточно расстроить резонанс, что легко достигается с помощью
эффекта Доплера. При этом для типичных значений естественной ширины линии Г ~ 10-8  10-9 эВ и энергии гамма-кванта Е0 ~ 10  100 кэВ требуемая скорость  относительного движения ядер источника и поглотителя   c  Г / Е0 (с – скорость света) лежит в диапазоне от долей миллиметра до сантиметров в секунду.
В мессбауэровских спектрометрах интенсивность I рассеянного или
вторичного излучения измеряется для различных значений скорости  и
соответствующего доплеровского сдвига энергии Е  Е 0   с , благодаря
чему экспериментальная зависимость I(E) воспроизводит свертку линий
резонансного испускания и поглощения ядер. Мессбауэровский спектр –
это зависимость скорости счета в системе регистрации от скорости относительного движения источника и рассеивателя (доплеровского сдвига
энергии).
Разрешающая способность мессбауэровского спектрометра определяется отношением Г/Е с типичными значениями 10-12 – 10-14. Такое
энергетическое разрешение, в частности, позволяет измерять параметры
сверхтонких взаимодействий мессбауэровских ядер, несущие ценную
информацию о физико-химических свойствах вещества. На этом основана значительная часть применений мессбауэровской спектроскопии в
физике, химии, биологии, медицине, промышленности.
Устройство мессбауэровского спектрометра удобно представить в
виде совокупности систем движения, регистрации (включая детектирование, накопление, обработку и вывод результатов) и управления.
Источники мессбауэровского излучения приводятся в движение доплеровским модулятором, который обеспечивает требуемый закон изменения скорости (в большинстве случаев движется источник, а мишень
неподвижна). Обычно в системе движения используются электродинамические модуляторы (вибраторы), обеспечивающие периодическое
движение. Для сортировки импульсов детектора в зависимости от доплеровского сдвига энергии, как правило, используются многоканальные
амплитудные анализаторы или ЭВМ. В простейших случаях накопление
осуществляется пересчетным устройством на протяжении нескольких
95
циклов измерений, в каждом из которых доплеровский сдвиг фиксирован
(режим с постоянной скоростью).
Система регистрации содержит рассеивающую мишень, коллиматоры, детектор и тракт селекции импульсов, настроенный на резонансное
излучение. Детектор регистрирует рассеянные гамма-кванты либо вторичные излучения (конверсионные и оже-электроны, сопутствующие
рентгеновские кванты). Мессбауэровские спектрометры могут работать в
геометрии пропускания, когда детектор гамма-квантов располагается за
достаточно тонким поглотителем. Для измеряемого в этом случае спектра характерны минимальные интенсивности, соответствующие пикам
резонансного рассеяния.
Система управления обеспечивает первичную обработку спектров,
их визуализацию и вывод на внешние носители данных. Функции этой
системы выполняет специализированное устройство либо ЭВМ.
Особенность экспериментальной техники эффекта Мессбауэра состоит в том, что рекордно высокое для спектроскопии энергетическое
разрешение достигается на относительно несложных по своему устройству установках. Возможно, именно поэтому классические принципы построения мессбауэровских спектрометров, выработанные в 60-е гг., во
многом остаются незыблемыми. В то же время совершенствование всех
основных узлов классического спектрометра позволяет существенно повысить его производительность, точность и стабильность работы.
Исследования эффекта Мессбауэра в геометрии рассеяния расширяют и дополняют возможности традиционной гамма-резонансной спектроскопии, основанной на геометрии пропускания. Возможность регистрации рассеянного и вторичных излучений различной природы (гаммаи рентгеновские кванты, конверсионные и оже- электроны) позволяет
проводить селективный анализ поверхностных слоев образцов, содержащих мессбауэровские ядра, в широком диапазоне глубин. Получаемая
в гамма-резонансных экспериментах информация о структуре вещества,
например, относящаяся к сверхтонким взаимодействиям ядер с их химическим окружением, уникальна и зачастую недоступна для других методов.
Спектроскопия рассеянных и вторичных излучений в ряде случаев
эффективнее и производительнее, чем в геометрии пропускания, является мощным инструментом изучения свойств поверхности твердых тел,
нашла широкое применение для неразрушающего контроля поверхностных слоев и покрытий, дефектоскопии, концентратометрии. Следует
96
иметь в виду, однако, что при работе с образцами, слабо обогащенными
мессбауэровскими протонами, а также при исследовании образцов произвольной формы и размеров регистрация вторичных излучений затруднена и получение достоверной информации возможно лишь при обеспечении высокого энергетического разрешения, линейности и стабильности шкалы системы регистрации спектрометра.
Производственные и полевые условия работы накладывают дополнительные требования по поддержанию спектрометрических параметров
приборов в условиях внешних механических и акустических воздействий.
2. СТРУКТУРНЫЕ СХЕМЫ МЕССБАУЭРОВСКИХ
СПЕКТРОМЕТРОВ
В зависимости от используемого закона изменения скорости (как
правило, периодического) различают спектрометры с постоянной и переменной скоростью. Первые используют задающий сигнал для системы
движения в форме прямоугольных импульсов и удобны в экспериментах
с длительным выполнением условия резонанса на одной из мессбауэровских линий. Спектрометры с переменной скоростью обычно используют
треугольный или трапецеидальный сигнал (постоянное ускорение) и
предназначены для измерения всего спектра. Применяется также гармонический закон изменения скорости с минимальными требованиями к
системе движения.
В системе движения СД наиболее удобны электродинамические
двухкатушечные вибраторы (рис. 2). Первая катушка возбуждается через
усилитель задающим сигналом, сигнал во второй катушке (измерительной), пропорциональный скорости, используется в цепи глубокой отрицательной обратной связи для стабилизации параметров движения. При
этом закон изменения скорости движения с достаточно высокой точностью повторяет форму задающего сигнала.
97
магнитные системы
Узел крепления
источника
шток
корпус
катушки
а
U(t)
* U
+
 (t )
–
б
Рис. 2. Устройство электродинамического вибратора (а) и
схема его включения (б)
В спектрометрах с переменной скоростью обычно используют
модуляционный или временной метод накопления спектров. Для модуляционного спектрометра (рис. 3) характерно медленное изменение скорости
СД, которая измеряется АЦП в момент регистрации мессбауэровского
кванта одноканальным анализатором ОА. При этом выработанный АЦП
код скорости фиксируется в регистре адреса РА в качестве адреса ОЗУ, содержимое этого адреса вызывается в регистр данных РД, инкрементируется
и возвращается в ОЗУ.
98
В связи с осуществлением прямого измерения мгновенного значения скорости нелинейность этого измерения будет полностью определять нелинейность шкалы спектрометра. Поскольку к качеству измерителя скорости предъявляются высокие требования, это устройство не является быстродействующим.
СН
ОЗУ
U(t)
СД
*
Д
РД
ОА
старт
 (t )
с измерительной
катушки
АЦП
РА
Рис. 3. Структурная схема модуляционного мессбауэровского спектрометра:
СД – система движения; U(t) – задающий сигнал; (t ) – изменение скорости
движения; Д – детектор; ОА – одноканальный анализатор; РД и РА – регистры данных и адреса; СН – система накопления
В свою очередь инерционность системы измерения скорости значительно ограничивает загрузочную способность спектрометра на уровне
от десятка до сотен кГц. Кроме того, нелинейность при измерении скорости обуславливает различное время накопления информации для разных каналов спектрометра, что в свою очередь приводит к искажениям
спектра интенсивности.
В мессбауэровском спектрометре с временным режимом накопления (рис. 4) регистр РА работает в режиме счетчика с периодом задающего генератора. В течение этого периода содержимое ячейки текущего
адреса вызывается в РД, где при наличии регистрации соответствующего
кванта инкрементируется и обратно направляется в ОЗУ. Задающим сигналом для СД является выходное напряжение цифро-аналогового преобразователя ЦАП, управляемого РА.
В спектрометре этого типа отклонение закона изменения скорости
от линейного определяется только нелинейностью преобразователя
ЦАП, которая может быть незначительной.
99
*И
СД
Д
+IPD
ОА
(t )
С
ОЗУ
РД
+NPD
ЦАП
ЗГ
+IPA
РА
Рис. 4. Структурная схема мессбауэровского спектрометра с временным
режимом накопления данных: СД – система движения; И – источник;
Д– детектор; ОА – одноканальный анализатор; С – счетчик;
ЗГ – задающий генератор; РА и РД – регистры адреса и данных;
ЦАП – цифро-аналоговый преобразователь
От недостатков модуляционного и временного режимов накопления
свободен следящий мессбауэровский спектрометр (рис. 5).
СН
Задающий
сигнал
РД
СД
*И
Д
ОА
Кл
ОЗУ
ОА
(t)
ОВ
S
u(t)
запись
РА
САЦП
адрес
с измер ительно й
катушки
Рис. 5. Структурная схема следящего мессбауэровского спектрометра:
СД – система движения; И – источник; Д – детектор; ОА – одноканальный
анализатор; Кл – клапан; Ов – одновибратор; С – счетчик;
САЦП – следящий АЦП; СН – система накопления
100
В этом устройстве каналы накопителя переключаются синхронно с
изменением кода скорости на один квант, а не наоборот, как это имеет место при временном режиме накопления. Перепады напряжения на выходе S
следящего АЦП (САЦП) фиксируют изменение кода скорости на один
квант, при этом каждый раз импульсы S переключают каналы РА накопителя. Очевидно, что любая нелинейность в сигнале скорости приводит к
неравенству временных интервалов между импульсами S, а следовательно,
вызывает нелинейность шкалы интенсивностей спектрометра. Для выравнивания времени подсчета числа регистрируемых квантов непосредственно
перед счетчиком измерительного канала спектрометра устанавливается
электронный ключ Кл, управляемый одновибратором ОВ. Длительность 
выходного импульса ОВ фиксирует одинаковую временную экспозицию
регистрации для всех адресов ОЗУ. При этом неоднородность шкалы интенсивностей выравнивается ценой просчета части полезных событий, поскольку длительность  определяется минимально возможным интервалом
между импульсами S переключения каналов. Альтернативный подход,
устраняющий просчеты такого рода, состоит в измерении и регистрации
всех интервалов времени между соседними импульсами стробирования S с
последующей нормировкой спектра в соответствии с полученными временами экспозиции в каждом канале ОЗУ.
101