Абдрахметовой А. рус

АННОТАЦИЯ
диссертации на соискание ученой степени доктора философии (PhD)
6D060400 – Физика
АБДРАХМЕТОВА АЙНАШ АШИМОВНА
Люминесценция активированных кислородом кристаллов LiF,
инициированная воздействием импульсного пучка электронов и
потока ионов
Актуальность работы
В последнее десятилетие в качестве детекторов излучения получили
широкое применение вольфраматы, молибдаты, ванадаты, а также
активированные окислами поливалентных металлов кристаллы LiF,
обладающие высоким световыходом и низким собственным радиационным
фоном. Предполагается, что в состав центров свечения в этих материалах
входит кислород. Однако, многообразие типов и сложность идентификации
структуры не позволили до настоящего времени описать ни механизм
возбуждения свечения, ни строение излучательных кислородных центров.
В диссертационной работе представлены результаты исследований
оптических свойств кислородoсодержащих кристаллов LiF различных типов.
Целью работы является экспериментальное исследование влияния типа
кислородосодержащей примеси на люминесцентные свойства кристаллов LiF и
установление природы центров свечения.
В соответствии с этой целью были проведены исследования:
1) импульсной катодолюминесценции кристаллов (ИКЛ) LiF-O, LiF-OH,
LiF-WO3 в диапазоне 1.6-3.6 эВ при 15-300К и временном интервале 10-8-10-3 с
после окончания воздействия импульса электронов;
2) импульсной фотолюминесценции (ИФЛ), возбуждаемой лазерным
излучением с энергией кванта 4.66 эВ, и термостимулированной
люминесценции в спектральном диапазоне 1.6-3.6 эВ в кислородосодержащих
предворительно облученных кристаллах LiF в области доз 102-105 Гр;
3) спектров наведенного оптического поглощения при 300К в спектральном
диапазоне 0.1-0.5 эВ и 1-6 эВ; накопления радиационных дефектов, точечных и
наноразмерных, в этих кристаллах.
Объекты исследования: кристаллы LiF, активированные гидроокисью
лития и окислами Li, W, U, выращенные методами Стокбаргера в вакууме в
ГОИ им. С.И. Вавилова (Санкт-Петербург, Россия) и Киропулоса на воздухе в
НИИ монокристаллов (Харьков, Украина) и в Институте физики НАН
Кыргызстана.
Предметом научно-исследовательской работы являлось:
1) экспериментальное исследование спектрально-кинетических характеристик
фото- и катодолюминесценции кристаллов LiF-O, LiF-OH и LiF-WO3 в
температурном диапазоне 15-300К и временном интервале 10-8-10-3 с после
окончания действия возбуждающих импульсов;
2) экспериментальное исследование влияния до радиационных и радиационных
дефектов (собственных и активаторных) на оптическое поглощение
кислородосодержащих кристаллов LiF в видимой (6-1 эВ) и инфракрасной (ИК)
(0.45-0.1 эВ) областях спектра.
Научная новизна и теоретическая значимость исследования заключается
в следующем:
– впервые в кристаллах LiF-О, LiF-OH и LiF-WO3 установлено присутствие
активаторного кислородного центра в виде иона О2- в узле решетки,
кинетические параметры разгорания ИКЛ которого в области 3 эВ имеют
общие свойства: наличие двух компонентов разгорания: нано- и
микросекундного при Т>250K. В кристаллах LiF-WO3 обнаружен комплекс
W6+-О2- с излучательным переходом в области 2.8 эВ. Установлены
температурные зависимости основных параметров люминесценции;
– впервые методами спектроскопии с наносекундным временным
разрешением показано, что в кристаллах LiF, содержащих до облучения ионы
ОН–, (LiF-OH и LiF-WO3) под действием радиации создаются молекулярные
ионы О2– в излучательном состоянии с эффективностью, зависящей от
температуры кристалла и катиона соактиватора. Определены спектральнокинетические параметры излучательного перехода, энергия активации процесса
(О2–)*, предложен механизм свечения;
– экспериментально показано наличие двух механизмов создания
F2-центров в излучательном состоянии: безынерционного и инерционного,
кинетические параметры которого определяются исходной дефектностью
материала;
– с использованием сканирующей электронной микроскопии показано
появление на поверхности и в объеме кристаллов LiF-O и LiF-OH
наноразмерных дефектов при значении флюенса потока ионов криптона >1012
ионов/см2. При облучении потоком электронов на поверхности этих же
кристаллов подобные нанодефекты не создаются.
Положения, выносимые на защиту
1. Доказательство существования
– иона О2– (излучательные переходы на 3, 3.1 и 3.7 эВ), связанного или не
связанного с катионной вакансией во всех исследованных кристаллах,
– свободных гидроксильных ионов (ИК полосы на 3730 см-1 в необлученных
и облученных кристаллах LiF-OH и LiF-WO3),
– комплексов W-О2–, излучательное состояние на 2.8 эВ в кристаллах LiFWO3.
2. Обнаружение электронно-колебательной структуры спектра ИКЛ,
состоящей из совокупности хорошо разрешенных узких эквидистантных полос
с огибающей на 2.5 эВ, обусловленной молекулярными ионами кислорода О2−,
создаваемыми радиацией в кристаллах LiF-WО3 и LiF-ОН.
3. В
присутствии
поливалентного
катиона
соактиватора
–
комплексообразователя в недрах нанокомплекса создаются условия для
безынерционного радиационного образования молекулярных ионов О2– в
температурном интервале 15-300К (кристалл LiF-WO3). При отсутствии в
кристалле поливалентного соактиватора процесс создания молекулярных ионов
О2– является термоактивированным (кристалл LiF-OH).
4. Облучение кристаллов LiF-О, LiF-ОН электронами и тяжелыми ионами
приводит к созданию и накоплению сложных F-центров. Специфической
особенностью облучения кристаллов тяжелыми ионами криптона с энергией
117 МэВ является создание более сложных электронных центров окраски – Fn,
чем при облучении электронами, что объясняется большим значением
энергетических потерь ионов в материале; а также создание наноразмерных
дефектов на поверхности и в объеме кристаллов.
Научно-практическая значимость работы
Результаты, полученные в работе, расширяют и детализируют
представления о физических процессах, развивающихся в активированных
ионных кристаллах, используемых в качестве детекторов излучения и
сцинтилляторов. Полученные результаты составляют информационную базу для
импульсного фото- и катодолюминесцентного анализа кристаллов LiF, а также
могут быть использованы для разработки новых сцинтилляторов.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, трех разделов, заключения. Диссертация
изложена на 125 страницах машинописного текста, включая 69 рисунков, 11
таблиц, список литературы (140 наименований).
Заключение
Результаты экспериментальных исследований позволили получить новую
информацию, которую можно обобщить в виде следующих выводов.
1. Исследуемые необлученные кристаллы LiF содержат кислород в двух
модификациях: в виде ионов О2- и ионов ОН– в свободном и связанных с
катионом соактиватором состояниях. Присутствие кислорода приводит к
потере прозрачности кристаллов в ВУФ и ИК областях спектра и наличию ИФЛ
в области 3 эВ, обладающей свойствами, позволяющими использовать
исследуемые кристаллы LiF в качестве сцинтилляторов.
2. Радиационное преобразование ионов ОН– сопровождается созданием
иона О2– в излучательном состоянии. Присутствие поливалентного катиона –
комплексообразователя (ионов W6+ или U6+) способствует созданию
наноразмерных комплексов, в объеме которых процессы создания дефектов
отличаются от процессов, протекающих в решетке.
3. Облучение ионами 117 MэВ Kr кристаллов LiF-О и LiF-OH приводит к
появлению треков на поверхности и объемных наноструктур, которые состоят
из зерен с размерами 30-50 нм.
Апробация работы и публикации
По материалам диссертации опубликовано 19 печатных работ, из них 3
публикации входят в базу данных Scopus, 3 в научных изданиях,
рекомендованных ККСОН МОН РК, 3 в зарубежных журналах, и 10 тезисов и
докладов в трудах международных конференций.