Аннотация Мылтыкбаева Л.К
реклама
АННОТАЦИЯ Диссертации на соискание ученой степени доктора философии (PhD) 6D072000 –Химическая технология неорганических веществ Мылтыкбаева Лаура Каденовна Неорганические композиционные материалы для превращения метана в ценные продукты В диссертационной работе разработан эффективный состав композиционного материала в качестве катализатора для парциального окисления метана в синтез-газ и технологические режимы процесса. Оптимизирован способ приготовления 3%Ni-2%La/Al2O3 композиционного материала и порядок нанесения активных компонентов катализатора на носитель. Комплексом физико-химических методов исследования (РФА, БЭТ, ТПВ, РФЭС, РФЭ, ТГА, ДСК, СЭМ, ПЭМ) установлено, что активность катализатора связана с образованием дисперсных активных наночастиц и их равномерным распределением на поверхности носителя. Определено, что приготовление композиционного материала методом “solution combustion” с добавлением диспергирующего соединения повышает устойчивость катализатора к коксообразованию и позволяет исключить стадию предварительной активации катализатора. Разработан технологический регламент на получение 1 тонны оптимального неорганического композиционного материала и предложена технологическая схема приготовления композиционного материала для парциального окисления метана в синтез-газ. Актуальность темы диссертационного исследования. Согласно многочисленным прогнозам российских и зарубежных аналитиков, в ближайшие 10-20 лет ситуация существенно изменится в пользу приоритетного спроса на газ. В основе этого процесса лежат природные, экономические и политические факторы, которые в комплексе предопределяют неизбежность изменения структуры мирового энергобаланса в пользу роста в нем доли газа. Поэтому широкое использование газа в областях, ориентированных на потребление нефтепродуктов, становится важной программой мировой экономики, что, несомненно, важно и для Казахстана. Использование композиционных материалов в настоящее время определяет лидерство инновационных решений для производства нефтехимических продуктов. В этой связи разработка научных основ и технологий приготовления новых композиционных материалов, обладающих уникальными физикохимическими и каталитическими свойствами, которые открывают большие 1 перспективы для переработки легких углеводородов с получением ценных товарных продуктов, является актуальной. Объект исследования: Объектом исследования являются неорганические композиционные материалы на основе оксидов металлов (Ni, La и др.) переменной валентности для процесса окислительной конверсии природного газа-метана в синтез - газ. Предметом научного исследования является установление взаимосвязи между составом композиционного материала с их структурой и каталитическими свойствами в процессе окислительного превращения метана до синтез-газа; выявление факторов, определяющих активность и термостабильность разработанных композиционных материалов; предложение пути рационального их подбора для парциального окисления метана до синтез-газа, составление технологического регламента на приготовление оптимального неорганического композиционного материала с заданными каталитическими свойствами. Цели и задачи исследования Цель исследования заключается в разработке научно-обоснованных активных неорганических композиционных материалов с заданными каталитическими свойствами направленного действия для процессов окислительной конверсии природного газа-метана в синтез – газ. Поставленная цель включает решение следующих основных задач: - Разработка состава и усовершенствование способа синтеза новых никельсодержащих композиционных материалов заданного состава, дисперсности и структуры на носителях для переработки природного газа метана в синтез-газ. - Изучение морфологии оптимальных композиционных материалов одностадийного окисления метана комплексом физико-химических методов. Выявление зависимости каталитической активности и селективности композиционных материалов от дисперсности, структуры и химического состава их активных центров. - Влияние природы носителя на каталитическую активность композиционных материалов в реакции парциального окисления метана в синтез – газ. Исследование каталитических свойств разработанных никельсодержащих композиционных материалов в процессе получения синтез-газа из метана. Определение оптимальных режимов окислительного превращения метана в синтез-газ (температура, объемная скорость, соотношение компонентов реакционной смеси) на никельсодержащих неорганических композиционных материалах. - Выдача технологического регламента со схемой технологической линии приготовления 1т композиционного материала для переработки природного газа метана в синтез-газ. 2 Методы исследования: Испытания каталитических свойств композиционных материалов осуществляются на автоматизированной проточной каталитической установке (ПКУ) в динамических условиях. Исследование комплексом физико-химических методов: РФА, БЭТ, ТПВ, РФЭС, РФЭ, ТГА, ДСК, СЭМ, ПЭМ структуры и морфологии оптимальных композиционных материалов одностадийного окисления метана и составов активной фазы. Источниковедческую базу и материалы исследования составляют 163 источников литературы по неорганическим композиционным материалам и катализу, а также другим областям естествознания, касающихся темы данного исследования. Научная новизна диссертационной работы заключается в следующем: 1. Установлена взаимосвязь между составами композиционных материалов с морфологией и каталитическими свойствами в процессе окислительного превращения метана в синтез-газ. 2. Показано, что на повышение дисперсности частиц активного компонента катализатора влияет как природа носителя и модифицирующей добавки, так и способа приготовления катализатора. 3. Усовершенствование метода приготовления катализатора “Solution combustion” способствует, не только повышению эффективности работы композиционного материала, но и исключает стадию предварительного восстановления его в реакции парциального окисления метана, что снижает себестоимость процесса. 4. Увеличение дисперсности активной фазы катализатора и его равномерное распределение позволяют разработать высокоэффективные никельсодержащие композиционные материалы устойчивые к коксообразованию при длительной работе в процессе парциального окисления метана до синтез-газа. Теоретическая значимость заключается в усовершенствовании способа приготовления и регулирование состава неорганических композиционных материалов направленного действия для создания новой, экологически чистой, безотходной, одностадийной технологии переработки природного газа в ценные продукты. Выявление взаимосвязи каталитической активности никельсодержащих композиционных материалов с дисперсностью и составом активной фазы. Практическая значимость: - Разработаны новый состав неорганического композиционного материала на основе оксидов металлов переменной валентности (Ni, La), нанесенных на оксид алюминия и оптимальные технологические режимы (Т=750оС, W=1000-4500 ч-1 и соотношение СН4:О2 = 2:1) для процесса окислительной конверсии природного газа – метана в синтез-газ. Составлен технологический регламент на приготовление 1 т композиционного материала и предложена технологическая схема его получения. 3 - Использование дешевого отечественного исходного сырья метана и высокоэффективного катализатора, не содержащего драгоценные металлы может обеспечить существенный экономический эффект и высокую конкурентоспособность. Основные положения, выносимые на защиту: - Оптимальный состав нового никельсодержащего, модифицированного, неорганического композиционного материала, усовершенствование способа его синтеза для процесса парциального окисления метана до синтез - газа. - Эффективные технологические режимы (Т=750оС, W=1000-4500 ч-1 и соотношение СН4:О2 = 2:1) реакции каталитического парциального окисления метана в синтез-газ. - Физико-химические характеристики разработанных композиционных материалов и их взаимосвязь с каталитическими свойствами. - Технологический регламент и технологическая схема для приготовления 1т композиционного материала. Основные итоги диссертационного исследования опубликованы в 30 работах, из них 4 статьи в изданиях из перечня утвержденных Комитетом по контролю в сфере образования и науки Республики Казахстан, 2 статьи в других журналах Республики Казахстан, 3 статьи международных журналах, 1 статья в рейтинговом журнале с Impact-фактором. Опубликовано 6 тезисов в материалах международных конференций и симпозиумов дальнего зарубежья (Япония, Франция, Италия и др.), а также 14 тезиса в материалах международных конференций и симпозиумов на территории СНГ. Подана заявка на патент РК №2015/0269.2 от 19 августа 2015г. Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, трех разделов, заключения, выводов, списка использованных источников из 163 наименований, включает 9 таблиц, 42 рисунка и одного приложения. Общий объем диссертации – 102 страницах машинописного текста. 4
