УДК 539.17 ЭФФЕКТИВНЫЕ СЕЧЕНИЯ РЕАКЦИИ

УДК 539.17
ЭФФЕКТИВНЫЕ СЕЧЕНИЯ РЕАКЦИИ ОБРАЗОВАНИЯ 7Be ПРИ ВЗАИМОДЕЙСТВИИ
БЫСТРЫХ НЕЙТРОНОВ ЭЛЕКТРОЯДЕРНОЙ УСТАНОВКИ С ЛЕГКИМИ ЯДРАМИ
В. С. Бутцев1, Т. Н. Корбут2, С. В. Корнеев3, Б. А. Марцынкевич2,
А. М. Хильманович2, С. Е. Чигринов3, Д. Чултэм1
1
Объединенный институт ядерных исследований, Дубна, Россия
2
Институт физики им. Б. И. Степанова НАН Беларуси, Минск, Белоруссия
3
Объединенный институт энергетических и ядерных исследований - Сосны
НАН Беларуси, г. Минск, Белоруссия
THE MEASUREMENT OF EFFECTIVE REACTION CROSS SECTIONS OF 7BE PRODUCTION BY
INTERACTION OF FAST NEUTRONS WITH LIGHT NUCLEI IN ELECTRONUCLEAR SYSTEM. The
experiment of measurement of effective reaction cross sections of 74Be production by irradiation of light
nuclei ( C, O, F, Na, Cl, K ) with fast neutrons emerged after interaction of 660 MeV protons with thick lead
target is described. Experiment is performed on proton accelerator of Nuclear Problems Laboratory (JINR
Dubna). Measurements of neutron flax density and 74Be production rate where performed by activation
method.
Cross sections of 74Ве production are decrease from 0,01 barn for carbon up to 0,00005 barn for potassium.
The model of nuclear reactions of ~20...50 МэВ neutrons with light nuclei taking into account effective
potential barrier for 74Ве is used. The model, in general, correctly reproduces measured values.
ВВЕДЕНИЕ
В последние годы интенсивно развиваются концепции энергетических систем, основанных на синтезе высокоэнергетических реакций расщепления и деления тяжелых ядер (ADS) [1, 2]. Принципиальной особенностью этой технологии является использование подкритических систем (keff<1), которые управляются ускорителями протонов с энергиями порядка Ep∼1…2 ГэВ. В рамках такой философии предполагается, что пучок высокоэнергетических протонов взаимодействует с нейтроно-производящей мишенью (Pb, Bi, W и Pb-Bi) и образующиеся в результате развития нуклон-мезонного каскада нейтроны умножаются подкритической реакторной
системой с коэффициентом умножения M=1/(1-keff)≈50. Предполагается, что в таких системах возможно достижение плотности потока нейтронов на уровне F ∼ 1015 нейтрон/см2⋅с, что дает основание как для производства
энергии, так и для проведения крупномасштабной трансмутации долгоживущих осколков деления и младших
актинидов. Среди возможных схем таких систем в последнее время широко обсуждаются подходы, в которых в
качестве теплоносителя рассматриваются соли на основе фторидов легких и тяжелых металлов типа LiF, NaF,
BeF2, ZnF2, NaF-ZnF2, Li-Pb. Кроме того, в таких солях достаточно хорошо растворяются и трансурановые элементы, что позволяет рассматривать только подкритические жидкосолевые бланкеты, управляемые ускорителями высоких энергий [3].
Отличительной особенностью ADS технологии является образование в системе нейтронов, энергетическое
распределение которых простирается от электронвольта до нескольких сотен мегаэлектронвольт, что в отличие
от обычных критических систем приводит к образованию за счет реакций расщепления более широкого спектра
радиоактивных ядер [4], имеющих достаточно большие периоды полураспада. Образование таких изотопов
приводит к дополнительной радиационной нагрузке, особенно для систем с расплавленными солями. Одной из
таких реакций, протекающих на легких ядрах, является реакция с образованием в конечном состоянии ядра 7Be,
период полураспада которого составляет 53,3 суток, и переход которого в основное состояние сопровождается
испусканием γ-кванта с энергией Eγ=477,6 кэВ.
Сечение выхода 7Be в воде в спектре нейтронов, образующихся в нуклон-мезонном каскаде в свинцовой
мишени, облучаемой протонным пучком с энергией 900 МэВ, было измерено нами в серии экспериментов по
определению полного выхода нейтронов [5, 6] и настоящая работа является продолжением цикла экспериментов по ADS технологии и посвящена экспериментальному измерению сечения образования 7Be на легких ядрах
(C, O, F, Na, Cl, K) в реакциях под действием нейтронов, образующихся в нейтронo-производящей мишени из
Pb, облучаемой протонами с энергией 660 МэВ.
Следует также отметить, что среди легких ядер (A<50) с периодом полураспада порядка от нескольких месяцев до нескольких лет при всех прочих одинаковых характеристиках мощность дозы P и сама доза D, обусловленная образованием 7Be, могут быть значительными.
Действительно, в соответствии с уравнением активации число происшедших за время t распадов ядер i-го
типа Ni(t) связано с другими ядерно-физическими характеристиками следующим образом:
max
E
mk i N A
[
]
[
]
(
)
=
−
exp
(
−
λ
t
)
exp
(
−
λ
t
)
−
exp
(
−
λ
t
)
Ni t
1
i a
i s 1
i
∫E σ i (E )ϕ(E )dE .
Mλ i
(1)
i
Здесь m – масса облучаемого элемента, M – его атомная масса, NA – число Авогадро, ki –содержание изотопа в
образце, на котором образуются ядра i-го типа, λi – постоянная радиоактивного распада ядер i-го типа, ta –, ts – и
t – времена активации вещества нейтронами, выдержки после облучения и последующего воздействия излучения образовавшегося радионуклида, соответственно, σi(E) – сечение реакции, приводящей к образованию ядер
i-го типа, и ϕ(E) – спектральная плотность потока нейтронов с энергией E. Как известно, доза облучения Di
пропорциональна числу распадов Ni
(2)
Di t = aK γi N i t .
()
()
В формуле (2) Kγi – К-гамма-постоянная γ-квантов i-ых ядер, вносящих вклад в дозу облучения, и a – коэффициент, учитывающий расположение источника радионуклидов относительно облучаемого объекта .
В выражении (1) присутствует комбинация временных сомножителей
Bi =
[1 − exp(− λi t a )]exp(− λi t s )[1 − exp(− λi t )] ,
(3)
λi
которая учитывает период полураспада ядра-продукта и временные характеристики процессов активации вещества нейтронами и последующего распада ядер. В табл. 1 приведены значения временного параметра B для радионуклидов с разными периодами полураспада для случая ta=t и минимальной выдержкой после активации.
Таблица 1.
Временной параметр B в зависимости от значения периода полураспада и времени t
\
\
t, с
\
T1/2, с
\
105≈1,16 сут
106≈11,6 сут
4,61·106≈53,3 сут
107≈116 сут
3,16·107≈1 г
108≈3,16 г
109≈31,6 г
1010≈316 лет
105
≈1,16 сут
106
≈11,6 сут
4,61·106
≈53,3 сут
3,61·104
6,49·103
1,48·103
6,89·102
2,21·102
6,93·101
6,93·100
6,93·10-1
1,44·105
3,61·105
1,29·105
6,49·104
2,15·104
6,89·103
6,93·102
6,93·101
1,44·105
1,33·106
1,67·106
1,08·106
4,22·105
1,43·105
1,47·104
1,47·103
B
107
≈116 сут
3,16·107
≈1 г
1,44·105
1,44·106
4,02·106
3,61·106
1,77·106
6,47·105
6,89·104
6,93·103
1,44·105
1,44·106
6,55·106
1,14·107
1,14·107
5,58·106
6,77·105
6,91·104
108
≈3,16 г
1,44·105
1,44·106
6,67·106
1,44·107
3,60·107
3,60·107
6,47·106
6,89·105
Из табл. 1 следует, что для работы подкритических систем в течение времени t≈1 года значения временного параметра B имеют максимум для радионуклидов с периодом полураспада T1/2∼107…3,16·107 с. Для этого же
времени t временной параметр B радионуклида 7Be (T1/2=53,3 сут) близок к максимальному значению (∼60%),
следовательно, радионуклид 7Be является опасным в радиационном отношении. Наряду с 7Be дополнительная
радиационная нагрузка может быть обусловлена 22Na (T1/2=2,602 г), а также 3H (T1/2=12,43 г) и 14C (T1/2=5717
лет).
Выше отмечалось, что в подкритических системах, управляемых ускорителями высоких энергий, присутствие высокоэнергетических нейтронов приводит к образованию ядер с высоким значением пороговой энергии
реакций. В качестве иллюстрации в табл. 2 приведены пороговые энергии образования 7Be на ядрах 12C, 16O,
19
F, 23Na, 35Cl, 39K. Видно, что значения пороговой энергии лежат в пределах 15…27 МэВ, т. е. в области энергий потока нейтронов, составляющей значительную часть общего спектра нейтронов.
Пороговые энергии T реакций образования 7Be при взаимодействии нейтронов
с нуклидами углерода, кислорода, фтора, натрия, калия и хлора
Реакция
1
12
7
6
0n+ 6C→ 4Be+ 2He
1
16
7
10
0n+ 8O→ 4Be+ 4Be
1
19
7
13
0n+ 9F→ 4Be+ 5B
1
23
7
17
0n+ 11Na→ 4Be+ 7N
T, МэВ
27,40
26,61
27,10
26,19
Таблица 2.
1
35
7
29
0n+ 17Cl→ 4Be+ 13Al
1
39
7
33
0n+ 19K→ 4Be+ 15P
19,03
15,56
Измерение сечения выхода 7Be из легких ядер представляет определенный интерес и для изучения особенностей механизма ядерных реакций в случае, когда в конечном состоянии образуются тяжелые фрагменты, поскольку последовательной теории для описания таких реакций не существует.
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ
Постановка эксперимента. Эксперименты проводились на пучке протонов фазотрона Лаборатории ядерных проблем ОИЯИ. Пучок протонов с энергией 660 МэВ падает на свинцовую мишень, имеющую форму цилиндра диаметром 8 см и длиной 40 см. Диаметр пучка протонов на свинцовой мишени составляет 3 см. За
время экспозиции равное 25 часам флюенс протонов составил 5,5·1013.
На боковой поверхности свинцового цилиндра (см. рис. 1) располагались облучаемые мишени: вода, тяжелая вода, полиэтилен, графит, фторопласт, хлористый натрий и хлористый калий. Мишени помещались в полиэтиленовые цилиндрические контейнеры диаметром 76 мм и высотой 36 мм.
Мониторирование нейтронов утечки, образующихся в серии реакций расщепления, производилось по реакциям: 209Bi(n,3n)207Bi, 209Bi(n,4n)206Bi, 209Bi(n,5n)205Bi, 209Bi(n,6n)204Bi и 209Bi(n,7n)203Bi, имеющим пороги 14,44
МэВ, 22,45 МэВ, 29,62 МэВ, 38,09 МэВ и 45,31 МэВ, соответственно. Мониторы Bi массой примерно 8 г размещались на торцевых поверхностях полиэтиленовых контейнеров (рис. 1). По измеренным активационным
интегралам и известным сечениям реакций 209Bi(n, xn) [8] определялась плотность потока нейтронов F выше
пороговой энергии. Экспериментальные значения скоростей пороговых реакций на висмуте и значения плотностей потока нейтронов хорошо согласуются с результатами расчетов с помощью кодов, использующих метод
Монте-Карло [7].
Для дополнительного контроля равномерности плотности потока нейтронов проводились также относительные измерения активности 7Be в пустых полиэтиленовых контейнерах.
После облучения нейтронами вещества помещались в необлученные контейнеры. Измерение спектров γизлучения проводилось с помощью низкофонового высокоэффективного полупроводникового HPGeспектрометра, имеющего эффективность регистрации 80% по отношению к NaI(Tl). Облученные вещества располагались на высоте 10 см над детектором. Время регистрации активности оставляло 1…3 суток. Для учета
возможного вклада фона в область фотопика с энергией Eγ=477,6 кэВ в аналогичных условиях регистрировался
γ-спектр необлученных веществ. Обработка фоновых спектров показала отсутствие пика в области энергии
477,6 кэВ.
Фрагмент типичного спектра γ-излучения образца приведен на рис. 2. Относительная статистическая погрешность числа отсчетов в пике для H2O, D2O, C, CH2, CF2 составляла 0,5…1,0%, а для NaCl и KCl ∼2,0%.
Экспериментальные результаты. Измеряемой в эксперименте величиной является удельная активность A
радионуклида 7Be в химическом веществе на момент окончания облучения нейтронами
A=
S
,
mεpexp(- λt s )[1 − exp(- λtm )] / λ
(4)
где S – число отсчетов в аналитическом пике, m – масса химического вещества, ε – эффективность регистрации
γ-кванта с энергией Eγ=477,6 кэВ с учетом самопоглощения в образце, p – число γ-квантов с энергией Eγ=477,6
кэВ на один распад 7Be, ts – и tm – время выдержки вещества после активации нейтронами и время измерения
наведенной активности, соответственно.
В табл. 3 приведены значения удельных активностей 7Be в исследуемых веществах после облучения нейтронами.
Таблица 3.
Удельные активности 7Be облученных веществ A
№
Вещество
Химическая
формула
Масса образца,
г
Удельная активность
7
Be вещества A, Бк/г
1
2
3
4
5
Вода
Тяжелая вода
Полиэтилен
Графит
Фторопласт
H 2O
D 2O
CH2
C
CF2
104,0
120,3
117,5
207,5
241,6
1,74±0,05
1,43±0,05
10,55±0,25
7,82±0,2
2,69±0,07
6
7
Хлористый натрий
Хлористый калий
NaCl
KCl
127,0
111,0
0,47±0,01
0,21±0,01
Удельная активность 7Be, отнесенная к химическому элементу A0, рассчитывается путем учета массового
содержания этого элемента в химическом веществе k и значения удельной активности вещества A.
АНАЛИЗ РЕЗУЛЬТАТОВ
Удельная активность фтора, входящего во фторопласт, рассчитывалась с учетом измеренной активности
углерода (графита). Для определения активностей Na и Cl, входящих в хлористый натрий, а также K и Cl, входящих в хлористый калий, использованы рассчитанные с учетом проницаемости эффективного потенциального
( ) ( )
( ) ( )
барьера отношения сечений образования 7Be σ Na / σ Cl или σ Cl / σ K (см. далее формулы (8) –
(9)).. В этом случае согласуются рассчитанные и измеренные значения активностей для хлористого натрия и
хлористого калия.
Скорость реакции образования 7Be при взаимодействии быстрых нейтронов с элементом
I=
E max
∫ σ(E )ϕ(E )dE
(5)
T
связана с удельной активностью A0, обусловленной элементом, следующим соотношением:
A0 =
NA
[1 − exp(− λt a )]I .
M
(6)
Значение искомой величины (усредненного по спектру нейтронов сечения реакции <σ(E)>) рассчитывается как
σ( E ) =
I
,
F
(7)
где F – плотность потока нейтронов выше пороговой энергии T (см. табл. 2). Как показано в работе [9] форма
сечений ядерных реакций на нейтронах высоких энергий слабо зависит от массового числа ядра-мишени. Поэтому плотности потока нейтронов F выше пороговых энергий образования 7Be определялись интерполяцией
значений плотностей потока для близких по энергии пороговых реакций на висмуте.
В настоящей работе экспериментальные результаты интерпретировались в рамках следующей модели.
Предполагается, что сечение реакции образования 7Be при взаимодействии быстрого нейтрона с энергией E,
превышающей порог на ∼10 МэВ, с ядром (A, Z) можно представить в виде
σ i ( A, E ) = πR 2 ηi ,
(8)
где R – радиус ядра, а ηi – вероятность протекания реакции по каналу i. Вероятность протекания реакции ηi записывалась в виде, аналогичном [10]
ηi = ci D R ,µ i , zi , Z , E .
(9)
(
)
Здесь D(…) – проницаемость эффективного потенциального барьера ядра (A, Z) для 7Be, имеющего заряд
zi=4 и приведенную массу µi, ci – вероятность образования в составном ядре конфигурации i.
Усредненные по спектру быстрых нейтронов значения сечений образования 7Be на облучаемых элементах
приведены в табл. 4.
Усредненные по спектру быстрых нейтронов сечения образования 7Be
на углероде, кислороде, фторе, натрии, хлоре и калии
№
Элемент
(вещество)
Сечения реакции, барн;
(относит. Погрешн., %)
1
2
3
4
5
6
7
8
C(CH2)
C
O (H2O)
O (D2O)
F (CF2)
Na (NaCl)
Cl (NaCl, KCl)
K (KCl)
1,0⋅10-2 (23)
6,4⋅10-3 (23)
2,0⋅10-3 (25)
1,9⋅10-3 (25)
1,4⋅10-3 (27)
1,5⋅10-3 (30)
∗
1,5⋅10-4 (30)
∗
5,7⋅10-5 (30)
Таблица 4.
Примечание. Звездочкой (∗) обозначены значения сечений реакций, полученные с помощью формул (8) и
(9) и использования определенных экспериментально значений удельных активностей для веществ NaCl и KCl.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Усредненные по спектру быстрых нейтронов сечения образования 7Be, приведенные в табл. 4, показывают,
что они уменьшаются по мере увеличения массового числа ядра-мишени. Скорости реакции образования 7Be в
пределах ∼10% не зависят от присутствия в воде дейтерия или протия. Аналогично, присутствие в полиэтилене
водорода в пределах погрешности измерения не влияет на скорость образования 7Be при взаимодействии быстрых нейтронов с углеродом.
Анализ экспериментальных значений сечений образования 7Be для легких ядер с помощью модели, учитывающей проницаемость эффективного потенциального барьера, показал правильную тенденцию в зависимости от массового числа A и заряда ядра Z. В случае взаимодействия быстрого нейтрона с ядром 12C образование
7
Be можно рассматривать так же как испускание 6He ядром 13C. Для этой реакции, по-видимому, имеет место
сильная деформация кулоновского барьера.
Сравнение полученного в настоящей работе значения сечения образования 7Be на кислороде, равного
0,0020±0,0005 барн при энергии падающих на свинцовую мишень протонов Ep =660 МэВ с сечением при энергии протонов Ep =900 МэВ (σ=0,0015±0,0003 барн) [5] показывает, что пределах погрешностей они равны между собой. Этот вывод подтверждают расчеты спектров нейтронов, выполненные с помощью программ, основанных на методе Монте-Карло, для первичных протонов разных энергий. Рассчитанные спектры, нормированные на один нейтрон, практически совпадают. Это означает, что и усредненные по спектру нейтронов значения
сечений реакции образования 7Be для разных энергий протонов должны быть близки между собой.
В заключение, можно сделать следующий вывод. Использованная модель ядерных реакций, учитывающая
эффективный потенциальный барьер для заряженного ядра 7Be, на нейтронах с энергиями ∼20…50 МэВ с легкими ядрами, в целом, правильно воспроизводит полученные экспериментальные значения сечения образования 7Be. Для получения более корректных значений сечений реакции, прежде всего для 12C, очевидно, требуется детализация механизма возбуждения, включающая учет структуры исходных и конечных состояний атомных ядер [11], что представляет значительную трудность.
Авторы выражают признательность за внимание и помощь при выполнении работы Н.А.Русаковичу, а
также сотрудникам фазотрона ЛЯП ОИЯИ (г. Дубна).
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1.
Р.Г.Васильков, В.И.Гольданский, В.П.Джелепов, В.П.Дмитриевский. //Электроядерный метод генерации
нейтронов. Атомная энергия, 1970. Т. 29, вып. 3, стр. 151 – 158.
2. Accelerator driven systems: Energy generation and transmutation of nuclearwaste. Statua report. IAEA-TECDOC985. November, 1997.
3. K. Furukawa, S.Chigrinov, Y.Kato,K. Mitachi. Accelerator Molten—Salt Breeding power Reactor Usefull for Puburning and 233U-production. Seventh International Conference On Emerging Nuclear Systems, Icenes’93 ,1993,p.
429- 433.
4. C.Rubbia, J.A.Rubio, S.Buono et al. Accelerator driven systems: Energy generation and transmutation of nuclear
waste. Status report. IAEA-TECDOC-985. November, 1997. P. 187 – 312.
5. В.С.Бутцев, Г.Л.Бутцева, С.Ю.Дударев и др. Экспериментальное определение значения эффективного сечения реакции образования 7Be при взаимодействии быстрых нейтронов с водой. // Препринт ОИЯИ Р12001-167. Дубна, 2001.
6. Б.А.Марцынкевич, А.М.Хильманович, С.В.Корнеев и др. Восстановление спектров быстрых нейтронов в
широком диапазоне энергий (вплоть до 200 МэВ) в подкритической уран-свинцовой сборке электроядерной
системы «Энергия плюс трансмутация». // Препринт ОИЯИ Р1-2002-65. Дубна, 2002.
7. J.F.Briesmeister. MCNP – A general purpose N-particle transport code, version 4B. Report LA-12625-M. Los
Alamos National Laboratory, 1997.
8. T.Nakamura et al. // Proceedings of the Second Specialists Meeting on High Energy Nuclear Data (January 26 –
27, 1995, JAERI, Tokai, Japan). Eds. T.Fukahori and N.Kishida.
9. В.С.Барашенков. Сечения взаимодействия частиц и ядер с ядрами. Дубна, ОИЯИ, 1993, 346 с.
10. А.С.Давыдов. Теория атомного ядра. М., Госиздат физ.-мат. лит. 1958, 484 с.
11. В.Г.Неудачин, Ю.Ф.Смирнов. Нуклонные ассоциации в легких ядрах. Издательство «Наука». М., 1969, 414
с.
Bi
3
Pb
4
6
∅ 80
p
1
2
7
5
400
Рис.1
Рис.2
Подписи к рисункам
Рис. 1. Схема эксперимента. На рисунке цифрами обозначены образцы веществ: 1 – H2O; 2 – D2O; 3 –
CH2; 4 – C; 5 – CF2; 6 – NaCl; 7 – KCl.
Рис.2. Фрагмент типичного спектра γ-излучения облучаемых образцов (образец углерода – графит).