УДК 535.24.2 СТРУКТУРА И ГАЛЬВАНОМАГНИТНЫЕ СВОЙСТВА ТРЕХСЛОЙНЫХ ПЛЕНОК Co/Cu/Co

УДК 535.24.2
СТРУКТУРА И ГАЛЬВАНОМАГНИТНЫЕ СВОЙСТВА ТРЕХСЛОЙНЫХ ПЛЕНОК Co/Cu/Co
В.Б. Лобода*, канд.физ.-мат.наук, доц.; Ю.А. Шкурдода**, асп.;
С.Н. Пирогова**, асп.
*Сумский государственный университет,
**Сумский государственный педагогический университет им. А.С.Макаренко
ВВЕДЕНИЕ
Мультислойные
магнитные
пленки
(ММП),
представляющие
собой
последовательность
ферромагнитных и немагнитных слоев, являются одной из наиболее интенсивно исследуемых магнитных
систем в последние годы. Повышенное внимание к ММП, прежде всего, обусловлено прикладным
значением этих систем (возможностью использования в магнитных устройствах хранения информации). В
то же время подобные структуры являются хорошей модельной системой для изучения ряда
фундаментальных физических закономерностей.
Основной особенностью электронного транспорта в ММП, по сравнению с
массивными проводниками, является взаимодействие носителей заряда с внутренними
границами слоев. Они оказывают существенное влияние на зависимость кинетических
коэффициентов от толщины слоев и внешних полей. Среди разнообразных эффектов,
наблюдаемых в ММП, к наиболее ярким и важным с точки зрения практических
приложений несомненно относится эффект гигантского магнитосопротивления (ГМС),
проявляющийся в резком изменении электрического сопротивления образца в слабых
магнитных полях. Впервые ГМС было обнаружено в ММП Fe/Cr и впоследствии
наблюдалось для самых различных комбинаций ферромагнитных и немагнитных
металлов (см., например, список литературы в [1]).
Несмотря на большое число теоретических и экспериментальных работ в этой области,
до полного понимания природы эффекта ГМС и родственных явлений пока еще далеко.
Так, не решен окончательно вопрос о причинах изменения магнитосопротивления (МС)
при отжиге мультислойных пленок. В одних работах отжиг ММП приводит к увеличению
магниторезистивного эффекта (МРЭ), а в других – к его уменьшению [2]. Исходя из этого
в данной работе были исследованы поведение кристаллической структуры, магнитных
параметров и МС трехслойных пленок Со/Cu/Co с разной толщиной медного слоя при
отжиге, а также температурные зависимости удельного электросопротивления и МС.
1 МЕТОДИКА И ТЕХНИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
Трехслойные пленки Co/Cu/Co с толщинами слоев dCo = 10-70 нм и dCu = 1-10 нм были
получены в вакуумной установке ВУП-5М (давление остаточной атмосферы 10-3-10-4 Па)
методом электронно-лучевого (Со) и резистивного (Cu) испарения. Пленки осаждались на
стеклянные подложки (измерение электросопротивления и МС) и сколы КВr (структурные
исследования) при комнатной температуре. Толщина слоев контролировалась по времени
напыления при известной скорости конденсации. Для определения скорости конденсации
была получена серия однослойных пленок Со и Cu, толщина которых измерялась при
помощи микроинтерферометра МИИ-4 и компьютерной системы регистрации
интерференционной картины [3]. Для параллельной ориентации осей легкого
намагничивания в слоях кобальта пленки осаждались во внешнем магнитном поле с
напряженностью Н = 8 кА/м (100Ое).
Кристаллическая структура пленок исследовалась методом электронной микроскопии,
фазовый состав – методом электронографии.
Отжиговые эксперименты для стабилизации структурного состояния пленок и
измерения зависимости электросопротивления и МС от температуры производилось в
специально изготовленной установке в условиях сверхвысокого безмасляного вакуума
(10-6-10-7 Па) в постоянном магнитном поле, приложенном в плоскости пленки с
напряженностью Н = 8 кА/м (подробное описание установки см. в [3]). Время отжига при
температуре 700 К составляло 1 час. В этой же установке производились и измерения МС
пленок.
2 РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
2.1 ИССЛЕДОВАНИЕ СТРУКТУРЫ И ФАЗОВОГО СОСТАВА ПЛЕНОК
Проведенные электронно-микроскопические и дифракционные исследования
указывают на то, что неотожженные пленки имеют мелкодисперсную структуру (размер
зерна не превышает 5 нм). На электронограммах неотожженных пленок Co/Cu/Co
наблюдаются широкие кольца, принадлежащие фазам α-Co(ГЦК), Cu(ГЦК) и фазе β-Co(ГПУ).
После отжига при температуре 700 К в пленках Co/Cu/Co присутствуют те же фазы: α-Co,
β-Co и Cu(ГЦК), но ширина дифракционных колец существенно уменьшается. Правда, с
уверенностью сказать, что линии на электронограмме принадлежат именно ГЦК-фазе
кобальта, нельзя, т.к. их можно отнести и к ГЦК-Cu. Неоднозначность интерпретации
обусловлена тем, что dhkl для Со и dhkl для Сu довольно близкие (d220Cu=1,271, d220βCo=1,253,
d311Cu=1,083, d311Co=1,066). Но, исходя из термодинамических соображений, можно сделать
вывод, что наблюдается ГЦК-фаза, соответствующая ГЦК-Co. Двухфазный состав пленок
Co/Cu/Co, отожженных при Тотж = 620К, наблюдали и авторы [2], однако авторы [4] в
пленках сплавов Со-Cu фиксировали только ГПУ кобальт.
На рис.1 и рис.2 представлены в качестве иллюстрации кристаллическая структура и
электронограммы неотожженых и отожженных при 700 К пленок Co/Cu/Co 2dCo=60 нм,
dCu=1,5 нм.
Средний размер зерна в отожженных пленках увеличивается приблизительно в 10 раз.
На снимках микроструктуры отожженных пленок серый цвет отвечает гексагональному
кобальту, а темно-серый – кубическому.
а
б
125 нм
Рисунок1 – Микроструктура (а) и электронограмма (б) неотожженной пленки Сo/Cu/Co (2dCo = 60 нм, dCu = 1,5 нм)
а
б
125 нм
Рисунок 2 – Микроструктура (а) и электронограмма (б) отожженной при 700 К пленки Co/Cu/Co (2dCo = 60 нм, dCu = 1,5 нм)
2.2 ГАЛЬВАНОМАГНИТНЫЕ СВОЙСТВА
В исследуемых образцах наблюдается гистерезис МС, который говорит о наличии в
них доменной структуры. Для всех исследуемых образцов с толщиной немагнитного слоя
до 2 нм ГМС не наблюдалось, а поведение зависимостей МС от индукции внешнего
магнитного поля подобно соответствующим зависимостям для пленок чистого Со [5]
(анизотропия МС). Величина МС для неотожженных пленок при комнатной температуре
составляет 0,1-0,2%. После отжига образцов до 700 К характер зависимости МС от
индукции внешнего поля не изменяется, но его величина возрастает до 0,5%.
0,7
ΔR/R0,
%
0,7
0,5
0,5
а
0,3
║
0,3
║
0,1
ΔR/R0, %
б
0,1
-0,1
-0,1
┴
-0,3
-10
0
10
В, мТл
-0,5
-0,5
-20
┴
-0,3
В,мТл
-20
20
-10
б)
0
10
20
Рисунок 3 – Зависимость
продольного (║) и поперечного () МС от индукции магнитного поля для неотожженной (а) и отожженной (б) пленки Co/Cu/Co
(dCu = 1,5 нм; 2dCo = 65 нм). Температура измерения 300 К
На рис.3 представлены магниторезистивные петли для пленки Со/Cu/Со с толщиной
2dCo = 65 нм и толщиной слоя меди dCu = 1,5 нм (температура измерения Т = 300 К).
На рис.4 представлены магниторезистивные петли для пленки Со/Cu/Со с 2dCo = 65 нм
и dCu = 1,5 нм, полученные при температуре 150 К.
0,7
ΔR/R0,%
0,7
а
0,5
0,3
б
0,5
0,3
║
0,1
0,1
-0,1
-0,1
┴
-0,3
ΔR/R0, %
║
┴
B,мTл -0,3
В, мТл
-0,5
-0,5
-20
-10
0
10
20
-20
-10
0
10
20
Рисунок 4 – Зависимость продольного (║) и поперечного () МС от индукции магнитного поля для неотожженной (а) и отожженной
(б) пленки Co/Cu/Co (dCu = 1,5 нм; 2dCo = 65 нм). Температура измерения 150 К
Как видно из этих зависимостей, величина максимального МС для неотожженных
(рис.3а и рис.4а) и отожженных (рис.3б и рис.4б) образцов почти одинаковая для данных
температур. Величина коэрцитивной силы при снижении температуры увеличивается.
Для неотожженных пленок с толщиной dCu = 3,5 нм (рис.5а) наблюдается только
уменьшение электросопротивления независимо от направления приложенного магнитного
поля (отсутствие анизотропии МС).
ΔR/R, %
ΔR/R, %
0
0
-0,5
║
-0,5
║
┴
-1
-1
а
б
В, мТл
-1,5
┴
В, мТл
-1,5
-20
-10
0
10
20
-20
-10
0
10
20
Рисунок 5 – Зависимость продольного (║) и поперечного () МС от индукции магнитного поля для неотожженной пленки Co/Cu/Co
(dCu = 3,5 нм; 2dCo = 45 нм);
а – температура измерения 300 К; б – температура измерения 150 К
Этот факт является характерным признаком возможности возникновения ГМС. Повидимому, в этих образцах (dCu = 3,5 нм) реализуется исходная антипараллельная
ориентация слоев Со (антиферромагнитное взаимодействие слоев). Под действием
внешнего магнитного поля происходит переход к параллельной ориентации
намагниченности слоев Со (ферромагнитное взаимодействие слоев). Проявлением такого
перехода и является ГМС, вызванное спин-зависимым рассеянием электронов
проводимости [1].
После отжига этих образцов до 700 К в магнитном поле с напряженностью 8 kА/м
снова появляется анизотропия МС, а величина МС уменьшается до 0,5-0,6% независимо
от температуры образца (рис.6). Таким образом, отжиг до 700 К привел к разрушению
исходного магнитного порядка в слоях кобальта. По нашему мнению, вследствие
рекристаллизационных процессов, диффузии атомов меди и кобальта и малости
прослойки меди (dCu = 3,5 нм) произошло нарушение непрерывности медного слоя и
образование связных доменных границ в слоях кобальта. Аналогичная ситуация
наблюдалась и авторами работы [2] при несколько меньших температурах отжига.
ΔR/R, %
ΔR/R, %
0,5
0,5
║
║
0
0
┴
-0,5
-1
а
-1,5
-20
-10
0
┴
-0,5
-1
б
В, мТл
10
20
-1,5
-20
-10
0
В, мТл
10
20
Рисунок 6 — Зависимость продольного (║) и поперечного () МС от индукции магнитного поля отожженной пленки Co/Cu/Cu
(dCu = 3,5 нм, 2dCo = 45 нм);
а – температура измерения 300 К; б – температура измерения 150 К
При увеличении толщины немагнитного слоя до 5,5 нм как для неотожженных (рис.7а), так и для
отожженных (рис.7б) образцов наблюдается только уменьшение электросопротивления независимо от
направления магнитного поля (отсутствие анизотропии МС). Однако максимальная величина МС составляет
0,1-0,3% для неотожженных образцов и 1-1,5% для отожженных образцов. В отличие от однослойных
пленок Со, величина МС после отжига возрастает не в 1,5-2 раза, а примерно в 10 раз. Однако этого
недостаточно, чтобы говорить о ГМС. При понижении температуры образца до 150 К максимальная
величина МС составляет 2-3%. Дальнейшее увеличение толщины медного слоя dCu > 10 нм сохраняло
изотропность МС, однако величина максимального МС уменьшалась.
Поэтому нами были предприняты попытки установить оптимальное значение толщины немагнитного
слоя dCu (при примерно одинаковых значениях dCо), при которой можно было получить максимально
большое значение МС. На рис.8 и рис.9 представлены типичные зависимости продольного (║) и
поперечного () ГМС трехслойных пленок Со/Cu/Co (2dCo = 40 нм) с dCu = 4 нм.
0,00
-50
-30
-10
В,мТ
л
║ 50
10
30
-0,50
0
-50
-10
30В, мТл50
10
-0,5
┴
-1,00
-1
-1,50
-1,5
а
ΔR/R,
-2,00 %
-30
║
┴
б
ΔR/R,
-2 %
Рисунок 7 — Зависимость продольного (║) и поперечного () МС от индукции магнитного поля для неотожженной (а) и отожженной
(б) пленки Co/Cu/Co (dCu=5,5 нм, 2dCo=55 нм). Температура измерения 300 К
В, мТл
-20
-10
0
0
10
║
-1
В, мТл
-20
20
┴
-10
10
20
0
б)
-1
-2
-2
a)
-3
║
-3
┴
∆R/R0,%
-4
0
-4
∆R/R0,%
Рисунок 8 − Зависимость продольного (║) и поперечного () МС от индукции магнитного поля для неотожженной (а) и отожженной
(б) пленки Co/Cu/Co (dCu = 4 нм, 2dCo = 40 нм). Температура измерения 300 К
Для неотожженных пленок с dCu = 4 нм величина ГМС составляет около 1% при
комнатной температуре (рис.8а) и практически не изменяется при охлаждении образца до
150 К (рис.9а), однако последующий отжиг до 700 К приводит к возрастанию величины
ГМС до 3-4% при Т = 300 К (рис.8б), а при Т = 150 К – до 5-6% (рис.9б).
Таким образом, по нашему мнению, характер поведения МС и его величина для
трехслойных пленок Со/Cu/Co определяются толщиной немагнитного слоя.
В результате проведения серии измерений была установлена зависимость величины МО от толщины
медной прослойки для неотожженых (рис.10а) и отожженных до 700 К пленок (рис.10б). Эта зависимость
носит осциллирующий характер и имеет в случае отожженных пленок два более явно выраженных
максимума (указаны стрелками), которые и отвечают за антиферромагнитное упорядочение.
-50
0
-1
-2
-25
0
25
║
50
B, мТл
┴
-50
25
50
B, мТл
-2
-3
-4
-4
-5
-5
ΔR/R0, %
0
-1
-3
-6
-25
0
а
-6
-7
║
ΔR/R0 %
-7
б
┴
Рисунок 9 — Зависимость продольного (║) и поперечного () МС от индукции магнитного поля для неотожженной (а) и отожженной
(б) пленки Co/Cu/Co (dCu = 4 нм, 2dCo = 40 нм). Температура измерения 150 К
(ΔR/R0)max, %
0,2
║
-0,3
┴
а
-0,8
-1,3
-1,8
0
2
4
6
8
10
dCu,
нм
12
(ΔR/Ro)max, %
1
0
║
-1
б
-2
┴
-3
-4
-5
dCu, нм
-6
-7
0
2
4
6
8
10
12
Рисунок 10 – Зависимость (ΔR/R0)max от толщины медной прослойки dCu для пленок Со/Cu/Co для Т = 300 К (а – неотожженные
пленки, б – отожженные до 700 К пленки)
Наибольшее значение ГМС наблюдается при dCu ≈ 4-5 нм (первый максимум), второй
максимум (dCu = 6-8 нм) выражен менее четко, а при dCu > 9 нм величина МС практически
не изменяется.
2.3 ТЕМПЕРАТУРНАЯ ЗАВИСИМОСТЬ ЭЛЕКТРИЧЕСКОГО СОПРОТИВЛЕНИЯ ТРЕХСЛОЙНЫХ
ПЛЕНОК Co/Cu/Co
Удельное сопротивление ρ неотожженных трехслойных пленок Co/Cu/Co (Т = 300 К)
лежит в пределах от 3·10-7 Ом·м (2dCo = 56 нм, dCu = 5,5 нм) до 9·10-7 Ом·м (2dCo = 65 нм,
dCu = 1,5 нм), что более чем на порядок превышает значение ρ чистых металлов в
массивном состоянии (для Со ρ0 = 6,24·10-8 Ом·м, β0 = 6,04·10-3 К-1 и для Cu ρ0 = 1,7·108
Ом·м, β0 = 4,3·10- 3 К-1 [10]).
Это отличие можно объяснить размерным фактором, но, как правило, размерные
эффекты электропроводности существенно проявляются при d < 10 нм. Очевидно, такое
значительное удельное сопротивление для неотожженных пленок, в первую очередь,
обусловлено дефектной структурой самих слоев, наличием дефектов на границе деления
слоев и очень малыми размерами кристаллитов (рис. 1а).
После первого цикла отжига вследствие залечивания дефектов кристаллической
структуры, диффузии и увеличения размеров кристаллитов (рис. 2б) происходит
необратимое уменьшение электрического сопротивления в 2-4 раза в зависимости от
толщины слоя меди (рис.1 а,б). Необходимо отметить, что для пленок с dCu = 5-7 нм отжиг
до 700 К в магнитном поле мало влияет на характер зависимости ρ(Т) (рис.11а). Для
пленок с dCu < 5 нм наблюдается существенное уменьшение ρ в результате первого цикла
отжига (рис.11б). Для этих пленок зависимость ρ(Т) подобна соответствующей
зависимости ρ(Т) для пленок чистого Со .
1
ρ, 10-6 Ом*м
а
0,8
0,6
1
0,4
2
0,2
0
150
250
350
450
550
650 T,K
ρ, 10-6 Ом*м
1
0,8
0,6
0,4
1
2
0,2
б
0
150
250
350
450
550
650T,K
Рисунок 11 Зависимость електрического сопротивления пленки Co/Cu/Co от температуры при отжиге в магнитном поле:
а) 1 – 2dCo=4,5 нм, dCu=7 нм; 2 – 2dCo=55 нм, dCu=5,5 нм;
б) 1 – 2dCo=65 нм, dCu=1,5 нм; 2 – 2dCo=45 нм, dCu=3,5 нм
Такое поведение удельного сопротивления при отжиге для пленок с разной dCu можно
объяснить разным протеканием диффузных процессов и наличием (или отсутствием)
непрерывности немагнитного слоя.
ВЫВОДЫ
1 Установлено, что для пленок Co/Cu/Co с толщиной медной прослойки до 2 нм ГМС
не наблюдается, при dCu = 4 нм для отожженных при 700 К пленок ГМС достигает 4%
(при комнатной температуре), а при dCu > 8 нм МС мало зависит от dCu.
2 Температурные зависимости удельного электросопротивления трехслойных пленок
при небольших толщинах медной прослойки (до 4 нм) подобны соответствующим
зависимостям для пленок Со.
SUMMARY
Researches of crystalline structure, electric and galvanomagnetic properties of thin films of the threelayers Co/Cu/Co, got elektronbeam
evaporation in a vacuum are conducted. Temperature and size dependences of resistivity, magnetoresistance and coercitive force of samples in
temperature interval 100-700 K in conditions of ultrahigh vakuum are studied. Dependence of magnetoresistive effect on heat treatment of films.
CПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1.
2.
3.
4.
5.
Иноуэ И., Ито Х, Асано И., Огури А., Маекава С. Теория электронной структуры и магнитотранспортных свойств в многослойных
магнитных пленках // ФММ. - 1995. - Т.79, - Вып.1.
Чеботкевич Л.А. и др. Структура и магнитные свойства отожженных пленок Co/Cu/Co //ФММ. - Т.89. - №3(2002). - С.56-61.
В.Б.Лобода, С.Н.Пирогова, Ю.А.Шкурдода. Электропроводность тонких пленок Ni и сплавов Ni-Cu в слабых магнитных полях в
интервале температур 100-700К // Вісник СумДУ. - 2003. - №10(56). - С. 89-99.
Васьковский и др. Структурно-обусловленные особенности свойств гранулированных сред Со-Сu // Известия вузов. Физика.-2002.
– Т. 45 № 12. –С. 35-42.
Viret M., Vignoles D., Cole D. Spin Scattering in Ferromagnetic Thin Films//Phys. Rev. B.-1996. – V.53. – P. 8464-8468.
Поступила в редакцию 30 июня 2004 г.